任何材料的宏观物理性质都由其微观的电子运动过程所支配,因此要了解、控制和利用先进材料中众多的新奇物理现象,就必须首先研究它们的电子结构。众所周知,如果要完全描述材料中电子的状态,需要获得三个基本的参量: 能量(E),动量(k),和自旋(s)。 光电子能谱技术是所有实验手段中唯一能直接测量这些参量的实验手段,所以它是研究高温超导体等先进材料微观电子结构的高尖端实验手段,处于非常突出的地位。

角分辨光电子能谱技术(Angle Resolved Photoemission Spectroscopy, ARPES)的原理是基于光电效应:当一束光照射到样品上时,样品内的电子吸收光子能量而逃逸出材料表面,产生光电子。由于此过程中遵守能量守恒和动量守恒,所以通过能量分析器测出光电子在空间不同角度的能量和数量,就可以获得材料内部电子的能量和动量的信息。(见图1)


图1

电子从材料表面出射时,动量只在平行材料表面方向守恒,垂直方向不守恒。光电子发射过程中,能量守恒和动量守恒的公式为:

EB为材料中电子能量,hv为入射光子能量,Ekin为出射光电子动能,Ф为功函数;K||为材料中电子平行与表面的动量分量,k||为出射电子动量水平分量,G为材料晶格倒格失。其中

通常光电效应严格的处理方法是把光子吸收,电子发射和光电子的探测作为一个独立的相干过程来处理,这就是所谓的 “单步模型”。另一种比较直观的处理方法采用所谓的“三步模型”。在这个模型中,光电子发射过程被划分为三个步骤:
    1. 入射光子从固体体内激发一个电子;
    2. 被激发的电子在固体中传输;
    3. 光电子从固体表面逃逸出到真空。

在满足突发近似(Sudden approximation)的条件下,光电子能谱测量的光电子强度可表示为:

M为与实验条件相关的系数,f(ω)为费米-狄拉克函数,A(K,ω)为描述材料中电子结构的单电子谱函数。此函数可以由理论计算获得,因此通过角分辨光电子能谱的测量,能够进行理论和实验的直接比较。
单电子谱函数代表格林函数的虚部,谱函数A(K,ω)可表示为:
其中Σ(K,ω)为电子自能,其实部和测量的能量-动量色散关系相关,虚部则与准粒子寿命相关。通过对电子自能的测量可以研究材料内部的多体效应,即电子和其它电子、声子等的相互作用。

角分辨光电子能谱在高温超导体研究中的一些应用:


参考文献
  • S. Huefner, Photoelectron Spectroscopy-Principles and Applications, Third edition, Springer (2003).
  • A. Damascelli, Z. Hussain and Z.-X. Shen, Review of Modern Physics 75 (2003) 473.
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