自旋分辨激光角分辨光电子能谱

  2012年,我们组成功研制了世界上首台基于真空深紫外激光,具备自旋分辨能力的角分辨光电子能谱系统(SARPES)。该系统结合了Scienta DA30分析器 和Mott型自旋探测器。激光的光子能量为6.994 eV,带宽为0.26 meV,实现了2.5meV的超高自旋分辨能量分辨率。若不开启自旋探测,常规ARPES状态下的最佳能量分辨率约为1 meV。

图1 SARPES系统的电子“能动量+自旋”探测示意图

  在我们的SARPES系统中,自旋探测通过使用两个Mott型自旋探测器实现(图1),该探测器由一个金靶和周围的4个通道电子倍增器组成,用于探测各方向Mott散射电子的分布。 当自旋极化的光电子被25千伏的高压加速并击中靶时,由于入射电子与靶核之间的自旋轨道相互作用,四个通道电子倍增器测量的散射电子强度将会不同。这样的信号差异可以作为入射电子自旋极化的度量。在Mott型自旋探测器中,自旋极化的每一分量由两个通道电子倍增器探测。 Mott型自旋探测器的一大弱点是探测效率极低(S_eff小,反射率低。较第一代单通道ARPES约小4个量级),导致国际上多数Mott型Spin-ARPES仪器只能使用分辨率较差的Setup。真空紫外激光源高亮度的优势在一定程度上弥补了这一弱点。 由于真空紫外激光的内在窄线宽(约0.26 meV)及其超高光子通量,我们能够获得最佳自旋分辨能量分辨率约为2.5 meV。由于真空紫外激光的光子能量较低(hν=6.994 eV)探测范围较小,因而即使在单通道情形下仍能获得较好的动量分辨率。 此外,我们的SARPES系统能够同时进行自旋分辨测量和常规角分辨测量,从而准确定位测量的动量点。

图2 (a)金(111)表面态的费米面图和相关的自旋结构。(b)金(111)表面态的能带结构图。(c)7K下测量多晶金的费米边缘获得的自旋能量分辨率,整体拟合出的总展宽为3.52 meV。通过去除温度展宽,计算得到2.5 meV的仪器自旋分辨能量分辨率。 (d)SARPES系统的示意图。(e)和(f)分别展示金(111)表面态的能带结构和四个自旋分辨EDCs。

  我们的SARPES系统的自旋分辨能力通过测量标准样品Au(111)得到了证明。由于Rashba效应,Au(111)的表面态分裂成两个具有明确自旋极化的能带分支。形成了两个具有明确自旋织构的费米面(图2),观察结果与之前关于Au(111)的结果一致,并证明了我们SARPES系统的自旋分辨能力。 SARPES超高的自旋能量分辨率,使得研究Bi_2 Se_3表面态的上下两个狄拉克锥的自旋极化规律成为可能。随着动量和光偏振改变,自旋极化表现出有趣的行为。 在s偏振几何构型下的SARPES结果(图3a、c)揭示了一个意想不到的自旋织构,即上狄拉克锥与下狄拉克锥共享相同的右手手性。这种自旋织构与通常的拓扑绝缘体的正常自旋织构不同。p偏振与s偏振的实验条件只有光偏振状态有改变。 上狄拉克锥自旋织构对光偏振响应,而下狄拉克锥则不响应。对于p偏振几何构型,上狄拉克锥显示出左手性,而下狄拉克锥显示出右手性,这与Bi2Se3中拓扑表面态的本征自旋织构相似。通过简单切换光偏振状态,可以操纵上狄拉克锥的自旋取向。

图3 (a) 在s-偏振下的自旋分辨EDCs。(b) 在p-偏振下的自旋分辨EDCs。(c) 在s-偏振下的上下狄拉克锥的自旋织构示意。(d) 在p-偏振下的上下狄拉克锥的自旋织构示意。